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18123857581随着人类社会对清洁能源的需求与日俱增,清洁能源的存储愈发凸显其重要性,为此需要发展更高能量密度的锂离子电池来满足人们日益增长的储能需求。富锂锰基氧化物(LMR)是一种兼具阴离子氧化还原和阳离子氧化还原的低成本储能材料,将其作为正极可以极大地提升锂离子电池的能量密度,然而其固有的电压衰减问题会持续地导致电池的能量损失,阻碍了这一材料的大规模商业化。
为了理解和解决电压衰减问题,学术界已经建立了一些盛行的理论,包括过渡金属迁移,过渡金属价态降低,以及不可逆相变等,但衰减最终被归结于晶格氧的热力学不稳定和氧气释放。前期许多研究工作通过尝试不同的解决方案来提高晶格氧的稳定性,然而这些策略的作用非常有限,导致这个问题至今仍未得到解决。为此需要从根本上重新审视这一问题,其结构退化的起源及其原始驱动力至今没有找到妥善的答案。
为了揭示这一问题的答案,深圳研究生院的潘锋教授团队与美国阿贡国家实验室的Amine教授/陆俊研究员团队通力合作,通过纳米尺度的原位X射线相干衍射成像技术,揭示了微观晶格应变是导致富锂氧化物正极材料发生结构退化和氧流失的原始驱动力。结合多尺度的表征技术,进一步揭示了材料中二种LiTMO2相和Li2MnO3相异质纳米畴区结构在电化学脱锂时呈现不均匀性膨胀导致应力不断积聚引发的晶格应变,当超过临界点时会发生原子迁移与流失从而导致相结构演化与持续的退化。该工作经过团队历时5年的持续努力成果近日以“Origin of structural degradation in Li-rich layered oxide cathode”为题发表于《自然》杂志(Nature 2022,DOI:10.1038/s41586-022-04689-y)。
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